Bedankt voor uw bezoek aan Nature.com.U gebruikt een browserversie met beperkte CSS-ondersteuning.Voor de beste ervaring raden wij u aan een bijgewerkte browser te gebruiken (of de compatibiliteitsmodus in Internet Explorer uit te schakelen).Om voortdurende ondersteuning te garanderen, tonen we de site bovendien zonder stijlen en JavaScript.
Geeft een carrousel van drie dia's tegelijk weer.Gebruik de knoppen Vorige en Volgende om door drie dia's tegelijk te bladeren, of gebruik de schuifknoppen aan het einde om door drie dia's tegelijk te bladeren.
Het bestaan van metalen die worden uitgezonden door microgolfstraling is controversieel omdat metalen gemakkelijk ontbranden.Maar wat interessant is, is dat de onderzoekers ontdekten dat het fenomeen boogontlading een veelbelovende route biedt voor de synthese van nanomaterialen door moleculen te splitsen.Deze studie ontwikkelt een eenstaps maar betaalbare synthetische methode die microgolfverwarming en een elektrische boog combineert om ruwe palmolie om te zetten in magnetische nanokoolstof (MNC), wat kan worden beschouwd als een nieuw alternatief voor de productie van palmolie.Het betreft de synthese van een medium met permanent gewikkelde roestvrijstalen draad (diëlektrisch medium) en ferroceen (katalysator) onder gedeeltelijk inerte omstandigheden.Deze methode is met succes gedemonstreerd voor verwarming in het temperatuurbereik van 190,9 tot 472,0°C met verschillende synthesetijden (10-20 min).Vers bereide multinationals vertoonden bollen met een gemiddelde grootte van 20,38–31,04 nm, een mesoporeuze structuur (SBET: 14,83–151,95 m2/g) en een hoog gehalte aan vaste koolstof (52,79–71,24 gew.%), evenals D en G banden (ID/g) 0,98–0,99.De vorming van nieuwe pieken in het FTIR-spectrum (522,29–588,48 cm–1) getuigt van de aanwezigheid van FeO-verbindingen in ferroceen.Magnetometers vertonen een hoge magnetisatieverzadiging (22,32–26,84 emu/g) in ferromagnetische materialen.Het gebruik van multinationals bij de behandeling van afvalwater is aangetoond door hun adsorptiecapaciteit te evalueren met behulp van een methyleenblauw (MB) adsorptietest bij verschillende concentraties van 5 tot 20 ppm.MNC's verkregen op het synthesetijdstip (20 min) vertoonden de hoogste adsorptie-efficiëntie (10,36 mg/g) vergeleken met andere, en het verwijderingspercentage van de MB-kleurstof was 87,79%.Daarom zijn de Langmuir-waarden niet optimistisch vergeleken met de Freundlich-waarden, waarbij R2 ongeveer 0,80, 0,98 en 0,99 bedraagt voor MNC's die respectievelijk zijn gesynthetiseerd op 10 minuten (MNC10), 15 minuten (MNC15) en 20 minuten (MNC20).Bijgevolg bevindt het adsorptiesysteem zich in een heterogene toestand.Daarom biedt microgolfvonken een veelbelovende methode voor het omzetten van CPO in MNC, waarmee schadelijke kleurstoffen kunnen worden verwijderd.
Microgolfstraling kan de binnenste delen van materialen verwarmen door de moleculaire interactie van elektromagnetische velden.Deze microgolfrespons is uniek omdat deze een snelle en uniforme thermische respons bevordert.Het is dus mogelijk om het verwarmingsproces te versnellen en chemische reacties te verbeteren2.Tegelijkertijd kan de microgolfreactie, vanwege de kortere reactietijd, uiteindelijk producten met een hoge zuiverheid en hoge opbrengst produceren3,4.Vanwege zijn verbazingwekkende eigenschappen maakt microgolfstraling interessante microgolfsyntheses mogelijk die in veel onderzoeken worden gebruikt, waaronder chemische reacties en de synthese van nanomaterialen5,6.Tijdens het verwarmingsproces spelen de diëlektrische eigenschappen van de acceptor in het medium een beslissende rol, omdat deze een hotspot in het medium creëert, wat leidt tot de vorming van nanokoolstoffen met verschillende morfologieën en eigenschappen.Uit een onderzoek van Omoriyekomwan et al.Productie van holle koolstofnanovezels uit palmpitten met behulp van actieve kool en stikstof8.Daarnaast bepaalden Fu en Hamid het gebruik van een katalysator voor de productie van actieve kool uit palmolievezels in een 350 W9-magnetronoven.Daarom kan een vergelijkbare aanpak worden gebruikt om ruwe palmolie om te zetten in multinationals door geschikte aaseters te introduceren.
Er is een interessant fenomeen waargenomen tussen microgolfstraling en metalen met scherpe randen, stippen of submicroscopische onregelmatigheden10.De aanwezigheid van deze twee objecten wordt beïnvloed door een elektrische boog of vonk (gewoonlijk boogontlading genoemd)11,12.De boog zal de vorming van meer plaatselijke hotspots bevorderen en de reactie beïnvloeden, waardoor de chemische samenstelling van de omgeving verbetert13.Dit specifieke en interessante fenomeen heeft verschillende onderzoeken aangetrokken, zoals de verwijdering van verontreinigingen14,15, het kraken van biomassateer16, microgolfondersteunde pyrolyse17,18 en materiaalsynthese19,20,21.
Onlangs hebben nanokoolstoffen zoals koolstofnanobuisjes, koolstofnanobolletjes en gemodificeerd gereduceerd grafeenoxide de aandacht getrokken vanwege hun eigenschappen.Deze nanokoolstoffen hebben een groot potentieel voor toepassingen variërend van energieopwekking tot waterzuivering en decontaminatie23.Bovendien zijn uitstekende koolstofeigenschappen vereist, maar tegelijkertijd zijn goede magnetische eigenschappen vereist.Dit is zeer nuttig voor multifunctionele toepassingen, waaronder hoge adsorptie van metaalionen en kleurstoffen bij de behandeling van afvalwater, magnetische modificatoren in biobrandstoffen en zelfs hoogefficiënte microgolfabsorbers24,25,26,27,28.Tegelijkertijd hebben deze koolstoffen nog een ander voordeel, waaronder een toename van het oppervlak van de actieve plaats van het monster.
De afgelopen jaren is het onderzoek naar magnetische nanokoolstofmaterialen in opkomst.Doorgaans zijn deze magnetische nanokoolstoffen multifunctionele materialen die magnetische materialen van nanogrootte bevatten die ervoor kunnen zorgen dat externe katalysatoren reageren, zoals externe elektrostatische of wisselende magnetische velden29.Vanwege hun magnetische eigenschappen kunnen magnetische nanokoolstoffen worden gecombineerd met een breed scala aan actieve ingrediënten en complexe structuren voor immobilisatie30.Ondertussen vertonen magnetische nanokoolstoffen (MNC's) een uitstekende efficiëntie bij het adsorberen van verontreinigende stoffen uit waterige oplossingen.Bovendien kunnen het hoge specifieke oppervlak en de poriën gevormd in multinationals de adsorptiecapaciteit vergroten.Magnetische scheiders kunnen multinationals scheiden van zeer reactieve oplossingen, waardoor ze een levensvatbaar en beheersbaar sorptiemiddel worden32.
Verschillende onderzoekers hebben aangetoond dat nanokoolstoffen van hoge kwaliteit kunnen worden geproduceerd met behulp van ruwe palmolie33,34.Palmolie, wetenschappelijk bekend als Elais Guneensis, wordt beschouwd als een van de belangrijkste eetbare oliën met een productie van ongeveer 76,55 miljoen ton in 202135. Ruwe palmolie of CPO bevat een uitgebalanceerde verhouding van onverzadigde vetzuren (EFA's) en verzadigde vetzuren. (Monetaire Autoriteit van Singapore).De meeste koolwaterstoffen in CPO zijn triglyceriden, een glyceride dat bestaat uit drie triglyceride-acetaatcomponenten en één glycerolcomponent36.Deze koolwaterstoffen kunnen worden gegeneraliseerd vanwege hun enorme koolstofgehalte, waardoor ze potentiële groene voorlopers zijn voor de productie van nanokoolstof37.Volgens de literatuur worden CNT37,38,39,40, koolstofnanobolletjes33,41 en grafeen34,42,43 meestal gesynthetiseerd met behulp van ruwe palmolie of eetbare olie.Deze nanokoolstoffen hebben een groot potentieel in toepassingen variërend van energieopwekking tot waterzuivering en decontaminatie.
Thermische synthese zoals CVD38 of pyrolyse33 is een gunstige methode geworden voor de ontleding van palmolie.Helaas verhogen de hoge temperaturen in het proces de productiekosten.Het produceren van het voorkeursmateriaal 44 vereist langdurige, vervelende procedures en reinigingsmethoden.De noodzaak van fysieke scheiding en kraken valt echter niet te ontkennen vanwege de goede stabiliteit van ruwe palmolie bij hoge temperaturen45.Daarom zijn er nog steeds hogere temperaturen nodig om ruwe palmolie om te zetten in koolstofhoudende materialen.De vloeibare boog kan worden beschouwd als de beste potentiële en nieuwe methode voor de synthese van magnetische nanokoolstof 46 .Deze aanpak levert directe energie voor precursoren en oplossingen in zeer opgewonden toestanden.Een boogontlading kan ervoor zorgen dat de koolstofbindingen in ruwe palmolie verbreken.Het kan echter zijn dat de gebruikte elektrodenafstand aan strenge eisen moet voldoen, wat de industriële schaal zal beperken, dus er moet nog steeds een efficiënte methode worden ontwikkeld.
Voor zover wij weten is het onderzoek naar boogontlading met behulp van microgolven als methode voor het synthetiseren van nanokoolstoffen beperkt.Tegelijkertijd is het gebruik van ruwe palmolie als precursor nog niet volledig onderzocht.Daarom heeft deze studie tot doel de mogelijkheid te onderzoeken om magnetische nanokoolstoffen te produceren uit ruwe palmolieprecursoren met behulp van een elektrische boog met behulp van een magnetron.De overvloed aan palmolie moet tot uiting komen in nieuwe producten en toepassingen.Deze nieuwe aanpak voor de raffinage van palmolie zou de economische sector een boost kunnen geven en een nieuwe bron van inkomsten kunnen zijn voor palmolieproducenten, vooral de getroffen palmolieplantages van kleine boeren.Volgens een onderzoek onder Afrikaanse kleine boeren door Ayompe et al. verdienen kleine boeren alleen meer geld als ze zelf trossen vers fruit verwerken en ruwe palmolie verkopen in plaats van deze aan tussenpersonen te verkopen, wat een kostbare en vervelende klus is47.Tegelijkertijd heeft een toename van fabriekssluitingen als gevolg van COVID-19 gevolgen voor op palmolie gebaseerde toepassingsproducten.Interessant is dat, aangezien de meeste huishoudens toegang hebben tot magnetrons en de in dit onderzoek voorgestelde methode als haalbaar en betaalbaar kan worden beschouwd, de productie van multinationals kan worden beschouwd als een alternatief voor kleinschalige palmolieplantages.Ondertussen kunnen bedrijven op grotere schaal investeren in grote reactoren om grote TNC's te produceren.
Deze studie heeft voornamelijk betrekking op het syntheseproces waarbij roestvrij staal als diëlektrisch medium gedurende verschillende tijdsduren wordt gebruikt.De meeste algemene onderzoeken met microgolven en nanokoolstoffen suggereren een aanvaardbare synthesetijd van 30 minuten of meer33,34.Om een toegankelijk en haalbaar praktisch idee te ondersteunen, was dit onderzoek gericht op het verkrijgen van multinationals met ondergemiddelde synthesetijden.Tegelijkertijd schetst het onderzoek een beeld van technologiegereedheidsniveau 3, aangezien de theorie op laboratoriumschaal is bewezen en geïmplementeerd.Later werden de resulterende multinationals gekenmerkt door hun fysische, chemische en magnetische eigenschappen.Methyleenblauw werd vervolgens gebruikt om het adsorptievermogen van de resulterende multinationals aan te tonen.
Ruwe palmolie werd verkregen van Apas Balung Mill, Sawit Kinabalu Sdn.Bhd., Tawau, en wordt gebruikt als koolstofvoorloper voor de synthese.In dit geval werd een roestvrijstalen draad met een diameter van 0,90 mm als diëlektrisch medium gebruikt.Ferroceen (zuiverheid 99%), verkregen bij Sigma-Aldrich, VS, werd in dit werk als katalysator gekozen.Methyleenblauw (Bendosen, 100 g) werd verder gebruikt voor adsorptie-experimenten.
In deze studie werd een huishoudelijke magnetron (Panasonic: SAM-MG23K3513GK) omgebouwd tot een magnetronreactor.In het bovenste gedeelte van de magnetron zijn drie gaten gemaakt voor de in- en uitlaat van gas en een thermokoppel.De thermokoppelsondes werden geïsoleerd met keramische buizen en voor elk experiment onder dezelfde omstandigheden geplaatst om ongelukken te voorkomen.Ondertussen werd een reactor van borosilicaatglas met een deksel met drie gaten gebruikt om de monsters en de luchtpijp onder te brengen.Een schematisch diagram van een microgolfreactor kan worden weergegeven in aanvullende figuur 1.
Met behulp van ruwe palmolie als koolstofvoorloper en ferroceen als katalysator werden magnetische nanokoolstoffen gesynthetiseerd.Ongeveer 5 gew.% van de ferroceenkatalysator werd bereid met behulp van de slurriekatalysatormethode.Ferroceen werd gedurende 30 minuten bij 60 rpm gemengd met 20 ml ruwe palmolie.Het mengsel werd vervolgens overgebracht naar een smeltkroes van aluminiumoxide, en een 30 cm lange roestvrijstalen draad werd opgerold en verticaal in de smeltkroes geplaatst.Plaats de smeltkroes van aluminiumoxide in de glazen reactor en zet deze veilig vast in de magnetron met een afgesloten glazen deksel.Stikstof werd 5 minuten vóór het begin van de reactie in de kamer geblazen om ongewenste lucht uit de kamer te verwijderen.Het magnetronvermogen is verhoogd naar 800W omdat dit het maximale magnetronvermogen is waarmee een goede boogstart kan worden gehandhaafd.Daarom kan dit bijdragen aan het creëren van gunstige omstandigheden voor synthetische reacties.Tegelijkertijd is dit ook een veelgebruikt vermogensbereik in watt voor microgolffusiereacties48,49.Het mengsel werd tijdens de reactie 10, 15 of 20 minuten verwarmd.Na voltooiing van de reactie werden de reactor en de magnetron op natuurlijke wijze afgekoeld tot kamertemperatuur.Het eindproduct in de smeltkroes van aluminiumoxide was een zwart neerslag met spiraalvormige draden.
Het zwarte neerslag werd verzameld en verschillende keren afwisselend gewassen met ethanol, isopropanol (70%) en gedestilleerd water.Na wassen en reinigen wordt het product een nacht bij 80°C in een conventionele oven gedroogd om ongewenste onzuiverheden te verdampen.Het product werd vervolgens verzameld voor karakterisering.Monsters met het label MNC10, MNC15 en MNC20 werden gebruikt om magnetische nanokoolstoffen gedurende 10 minuten, 15 minuten en 20 minuten te synthetiseren.
Observeer de MNC-morfologie met een veldemissie-scanning-elektronenmicroscoop of FESEM (Zeiss Auriga-model) bij een vergroting van 100 tot 150 kX.Tegelijkertijd werd de elementaire samenstelling geanalyseerd door energiedispersieve röntgenspectroscopie (EDS).De EMF-analyse werd uitgevoerd op een werkafstand van 2,8 mm en een versnellingsspanning van 1 kV.Specifieke oppervlakte- en MNC-poriewaarden werden gemeten met de Brunauer-Emmett-Teller (BET)-methode, inclusief de adsorptie-desorptie-isotherm van N2 bij 77 K. De analyse werd uitgevoerd met behulp van een modeloppervlaktemeter (MICROMERITIC ASAP 2020) .
De kristalliniteit en fase van de magnetische nanokoolstoffen werden bepaald door röntgenpoederdiffractie of XRD (Burker D8 Advance) bij λ = 0,154 nm.Diffractogrammen werden opgenomen tussen 2θ = 5 en 85° bij een scansnelheid van 2° min-1.Daarnaast werd de chemische structuur van multinationals onderzocht met behulp van Fourier-transformatie-infraroodspectroscopie (FTIR).De analyse werd uitgevoerd met behulp van een Perkin Elmer FTIR-Spectrum 400 met scansnelheden variërend van 4000 tot 400 cm-1.Bij het bestuderen van de structurele kenmerken van magnetische nanokoolstoffen werd Raman-spectroscopie uitgevoerd met behulp van een neodymium-gedoteerde laser (532 nm) in U-RAMAN-spectroscopie met een 100X-objectief.
Een vibrerende magnetometer of VSM (Lake Shore 7400-serie) werd gebruikt om de magnetische verzadiging van ijzeroxide in multinationals te meten.Er werd een magnetisch veld van ongeveer 8 kOe gebruikt en er werden 200 punten verkregen.
Bij het bestuderen van het potentieel van multinationals als adsorbentia in adsorptie-experimenten werd de kationische kleurstof methyleenblauw (MB) gebruikt.MNC's (20 mg) werden toegevoegd aan 20 ml van een waterige oplossing van methyleenblauw met standaardconcentraties in het bereik van 5-20 mg/l50.De pH van de oplossing werd gedurende het gehele onderzoek op een neutrale pH van 7 ingesteld.De oplossing werd mechanisch geroerd bij 150 rpm en 303,15 K op een roterende schudder (Lab Companion: SI-300R).Vervolgens worden de multinationals gescheiden met behulp van een magneet.Gebruik een UV-zichtbare spectrofotometer (Varian Cary 50 UV-Vis Spectrofotometer) om de concentratie van de MB-oplossing voor en na het adsorptie-experiment te observeren, en raadpleeg de methyleenblauw-standaardcurve bij een maximale golflengte van 664 nm.Het experiment werd driemaal herhaald en de gemiddelde waarde werd gegeven.De verwijdering van MG uit de oplossing werd berekend met behulp van de algemene vergelijking voor de hoeveelheid MC geadsorbeerd bij evenwicht qe en het verwijderingspercentage.
Experimenten met de adsorptie-isotherm werden ook uitgevoerd onder roeren van verschillende concentraties (5-20 mg / l) MG-oplossingen en 20 mg adsorbens bij een constante temperatuur van 293,15 K. mg voor alle multinationals.
IJzer en magnetische koolstof zijn de afgelopen decennia uitgebreid bestudeerd.Deze op koolstof gebaseerde magnetische materialen trekken steeds meer aandacht vanwege hun uitstekende elektromagnetische eigenschappen, wat leidt tot verschillende potentiële technologische toepassingen, voornamelijk in elektrische apparaten en waterbehandeling.In deze studie werden nanokoolstoffen gesynthetiseerd door koolwaterstoffen in ruwe palmolie te kraken met behulp van microgolfontlading.De synthese werd op verschillende tijdstippen uitgevoerd, van 10 tot 20 minuten, in een vaste verhouding (5:1) van de precursor en katalysator, met behulp van een metalen stroomcollector (gedraaide RVS) en gedeeltelijk inerte (ongewenste lucht gespoeld met stikstof aan de onderkant). begin van het experiment).De resulterende koolstofhoudende afzettingen hebben de vorm van een zwart vast poeder, zoals weergegeven in aanvullende figuur 2a.De opbrengsten aan neergeslagen koolstof waren ongeveer 5,57%, 8,21% en 11,67% bij synthesetijden van respectievelijk 10 minuten, 15 minuten en 20 minuten.Dit scenario suggereert dat langere synthesetijden bijdragen aan hogere opbrengsten51 – lage opbrengsten, hoogstwaarschijnlijk als gevolg van korte reactietijden en lage katalysatoractiviteit.
Ondertussen kan in aanvullende figuur 2b worden verwezen naar een grafiek van de synthesetemperatuur versus tijd voor de verkregen nanokoolstoffen.De hoogste temperaturen die werden verkregen voor MNC10, MNC15 en MNC20 waren respectievelijk 190,9°C, 434,5°C en 472°C.Voor elke curve is een steile helling te zien, die wijst op een constante stijging van de temperatuur in de reactor als gevolg van de warmte die wordt gegenereerd tijdens de metaalboog.Dit is te zien bij respectievelijk 0–2 minuten, 0–5 minuten en 0–8 minuten voor MNC10, MNC15 en MNC20.Na het bereiken van een bepaald punt blijft de helling zweven naar de hoogste temperatuur en wordt de helling gematigd.
Veldemissie-scanning-elektronenmicroscopie (FESEM) werd gebruikt om de oppervlaktetopografie van de MNC-monsters te observeren.Zoals weergegeven in afb.1 hebben magnetische nanokoolstoffen een iets andere morfologische structuur op een ander tijdstip van synthese.Afbeeldingen van FESEM MNC10 in Fig.1a,b laten zien dat de vorming van koolstofbollen bestaat uit verstrengelde en gehechte micro- en nanobolletjes als gevolg van hoge oppervlaktespanning.Tegelijkertijd leidt de aanwezigheid van van der Waals-krachten tot de aggregatie van koolstofbollen52.De toename van de synthesetijd resulteerde in kleinere afmetingen en een toename van het aantal bollen als gevolg van langere kraakreacties.Op afb.1c laat zien dat MNC15 een bijna perfecte bolvorm heeft.De geaggregeerde bollen kunnen echter nog steeds mesoporiën vormen, die later goede locaties kunnen worden voor methyleenblauw-adsorptie.Bij een hoge vergroting van 15.000 keer in figuur 1d zijn meer koolstofbollen te zien geagglomereerd met een gemiddelde grootte van 20,38 nm.
FESEM-afbeeldingen van gesynthetiseerde nanokoolstoffen na 10 min (a, b), 15 min (c, d) en 20 min (e – g) bij een vergroting van 7000 en 15.000 keer.
Op afb.1e – g MNC20 toont de ontwikkeling van poriën met kleine bolletjes op het oppervlak van magnetische koolstof en brengt de morfologie van magnetische actieve kool opnieuw samen.Poriën met verschillende diameters en breedtes bevinden zich willekeurig op het oppervlak van magnetische koolstof.Daarom kan dit verklaren waarom MNC20 een groter oppervlak en porievolume vertoonde, zoals blijkt uit BET-analyse, omdat er zich meer poriën op het oppervlak vormden dan op andere synthetische tijdstippen.Microfoto's gemaakt met een hoge vergroting van 15.000 keer vertoonden inhomogene deeltjesgroottes en onregelmatige vormen, zoals weergegeven in figuur 1g.Toen de groeitijd werd verlengd tot 20 minuten, werden er meer geagglomereerde bolletjes gevormd.
Interessant genoeg werden in hetzelfde gebied ook gedraaide koolstofvlokken gevonden.De diameter van de bollen varieerde van 5,18 tot 96,36 nm.Deze vorming kan het gevolg zijn van het optreden van differentiële kiemvorming, die wordt vergemakkelijkt door hoge temperaturen en microgolven.De berekende bolgrootte van de voorbereide MNC's was gemiddeld 20,38 nm voor MNC10, 24,80 nm voor MNC15 en 31,04 nm voor MNC20.De grootteverdeling van bollen wordt getoond in de aanvullende figuur.3.
Aanvullende figuur 4 toont de EDS-spectra en samenvattingen van de elementaire samenstelling van respectievelijk MNC10, MNC15 en MNC20.Volgens de spectra werd opgemerkt dat elke nanokoolstof een andere hoeveelheid C, O en Fe bevat.Dit komt door de verschillende oxidatie- en kraakreacties die optreden tijdens de extra synthesetijd.Aangenomen wordt dat een grote hoeveelheid C afkomstig is van de koolstofvoorloper, ruwe palmolie.Ondertussen is het lage percentage O te wijten aan het oxidatieproces tijdens de synthese.Tegelijkertijd wordt Fe toegeschreven aan ijzeroxide dat na de ontleding van ferroceen op het nanokoolstofoppervlak is afgezet.Bovendien toont aanvullende figuur 5a – c de mapping van MNC10-, MNC15- en MNC20-elementen.Op basis van fundamentele mapping werd waargenomen dat Fe goed verdeeld is over het MNC-oppervlak.
Stikstofadsorptie-desorptieanalyse geeft informatie over het adsorptiemechanisme en de poreuze structuur van het materiaal.N2-adsorptie-isothermen en grafieken van het MNC BET-oppervlak worden getoond in Fig.2. Op basis van de FESEM-beelden wordt verwacht dat het adsorptiegedrag een combinatie van microporeuze en mesoporeuze structuren zal vertonen als gevolg van aggregatie.De grafiek in figuur 2 laat echter zien dat het adsorbens lijkt op de type IV isotherm en de type H2 hysteresislus van IUPAC55.Dit type isotherm is vaak vergelijkbaar met dat van mesoporeuze materialen.Het adsorptiegedrag van mesoporiën wordt meestal bepaald door de interactie van adsorptie-adsorptiereacties met de moleculen van de gecondenseerde materie.S-vormige of S-vormige adsorptie-isothermen worden meestal veroorzaakt door enkellaags-meerlaagse adsorptie, gevolgd door een fenomeen waarbij gas condenseert tot een vloeibare fase in poriën bij drukken onder de verzadigingsdruk van de bulkvloeistof, bekend als poriëncondensatie 56. Capillaire condensatie in de poriën vindt plaats bij een relatieve druk (p/po) boven 0,50.Ondertussen vertoont de complexe poriënstructuur hysteresis van het H2-type, wat wordt toegeschreven aan verstopping of lekkage van poriën in een smal bereik van poriën.
De fysieke parameters van het oppervlak verkregen uit de BET-tests worden weergegeven in Tabel 1. Het BET-oppervlak en het totale poriënvolume namen aanzienlijk toe met toenemende synthesetijd.De gemiddelde poriegroottes van MNC10, MNC15 en MNC20 zijn respectievelijk 7,2779 nm, 7,6275 nm en 7,8223 nm.Volgens de IUPAC-aanbevelingen kunnen deze tussenliggende poriën worden geclassificeerd als mesoporeuze materialen.De mesoporeuze structuur kan methyleenblauw gemakkelijker permeabel en adsorbeerbaar maken door MNC57.Maximale synthesetijd (MNC20) vertoonde het hoogste oppervlak, gevolgd door MNC15 en MNC10.Een groter BET-oppervlak kan de adsorptieprestaties verbeteren naarmate er meer oppervlakteactieve locaties beschikbaar zijn.
Röntgendiffractiepatronen van de gesynthetiseerde MNC's worden getoond in figuur 3. Bij hoge temperaturen barst ferroceen ook en vormt ijzeroxide.Op afb.3a toont het XRD-patroon van MNC10.Het toont twee pieken bij 2θ, 43,0° en 62,32°, die zijn toegewezen aan ɣ-Fe2O3 (JCPDS #39–1346).Tegelijkertijd heeft Fe3O4 een gespannen piek bij 2θ: 35,27°.Aan de andere kant vertoont het diffractiepatroon van MHC15 in figuur 3b nieuwe pieken, die hoogstwaarschijnlijk geassocieerd zijn met een toename in temperatuur en synthesetijd.Hoewel de piek van 2θ: 26,202 ° minder intens is, komt het diffractiepatroon overeen met het grafiet-JCPDS-bestand (JCPDS #75–1621), wat de aanwezigheid van grafietkristallen in de nanokoolstof aangeeft.Deze piek ontbreekt in MNC10, mogelijk als gevolg van de lage boogtemperatuur tijdens de synthese.Bij 2θ zijn er drie tijdpieken: 30,082°, 35,502°, 57,422° toegeschreven aan Fe3O4.Het toont ook twee pieken die de aanwezigheid van ɣ-Fe2O3 bij 2θ aangeven: 43,102° en 62,632°.Voor MNC gesynthetiseerd gedurende 20 minuten (MNC20), zoals weergegeven in figuur 3c, kan een soortgelijk diffractiepatroon worden waargenomen in MNK15.De grafische piek bij 26,382° is ook te zien in de MNC20.De drie scherpe pieken weergegeven bij 2θ: 30,102°, 35,612°, 57,402° zijn voor Fe3O4.Bovendien wordt de aanwezigheid van ε-Fe2O3 aangetoond bij 2θ: 42,972° en 62,61.De aanwezigheid van ijzeroxideverbindingen in de resulterende multinationals kan in de toekomst een positief effect hebben op het vermogen om methyleenblauw te adsorberen.
De chemische bindingseigenschappen in de MNC- en CPO-monsters werden bepaald op basis van de FTIR-reflectiespectra in aanvullende figuur 6. Aanvankelijk vertegenwoordigden de zes belangrijke pieken van ruwe palmolie vier verschillende chemische componenten, zoals beschreven in aanvullende tabel 1. De fundamentele pieken geïdentificeerd in CPO zijn 2913,81 cm-1, 2840 cm-1 en 1463,34 cm-1, die verwijzen naar de CH-strekvibraties van alkanen en andere alifatische CH2- of CH3-groepen.De geïdentificeerde piekbosbewoners zijn 1740,85 cm-1 en 1160,83 cm-1.De piek bij 1740,85 cm-1 is een C=O-binding die wordt verlengd door de estercarbonyl van de functionele triglyceridegroep.Ondertussen is de piek bij 1160,83 cm-1 de afdruk van de uitgebreide CO58.59-estergroep.Ondertussen is de piek bij 813,54 cm-1 de afdruk van de alkaangroep.
Daarom verdwenen sommige absorptiepieken in ruwe palmolie naarmate de synthesetijd langer werd.Pieken bij 2913,81 cm-1 en 2840 cm-1 kunnen nog steeds worden waargenomen in MNC10, maar het is interessant dat in MNC15 en MNC20 de pieken de neiging hebben te verdwijnen als gevolg van oxidatie.Ondertussen onthulde FTIR-analyse van magnetische nanokoolstoffen nieuw gevormde absorptiepieken die vijf verschillende functionele groepen van MNC10-20 vertegenwoordigen.Deze pieken worden ook vermeld in aanvullende tabel 1. De piek bij 2325,91 cm-1 is het asymmetrische CH-stuk van de CH360-alifatische groep.De piek bij 1463,34-1443,47 cm-1 toont CH2- en CH-buiging van alifatische groepen zoals palmolie, maar de piek begint met de tijd af te nemen.De piek bij 813,54–875,35 cm–1 is een afdruk van de aromatische CH-alkaangroep.
Ondertussen vertegenwoordigen de pieken bij 2101,74 cm-1 en 1589,18 cm-1 CC 61-bindingen die respectievelijk C=C-alkyn- en aromatische ringen vormen.Een kleine piek bij 1695,15 cm-1 toont de C=O-binding van het vrije vetzuur uit de carbonylgroep.Het wordt tijdens de synthese verkregen uit CPO-carbonyl en ferroceen.De nieuw gevormde pieken in het bereik van 539,04 tot 588,48 cm-1 behoren tot de Fe-O-trillingsbinding van ferroceen.Gebaseerd op de pieken getoond in aanvullende figuur 4, kan worden gezien dat de synthesetijd verschillende pieken en herbinding in magnetische nanokoolstoffen kan verminderen.
Spectroscopische analyse van Raman-verstrooiing van magnetische nanokoolstoffen verkregen op verschillende tijdstippen van synthese met behulp van een invallende laser met een golflengte van 514 nm wordt weergegeven in Figuur 4. Alle spectra van MNC10, MNC15 en MNC20 bestaan uit twee intense banden geassocieerd met lage sp3-koolstof, gewoonlijk gevonden in nanografietkristallieten met defecten in de trillingsmodi van koolstofsoorten sp262.De eerste piek, gelegen in het gebied van 1333–1354 cm–1, vertegenwoordigt de D-band, die ongunstig is voor ideaal grafiet en overeenkomt met structurele wanorde en andere onzuiverheden63,64.De op één na belangrijkste piek rond 1537–1595 cm-1 komt voort uit het uitrekken van bindingen in het vlak of kristallijne en geordende grafietvormen.De piek verschoof echter met ongeveer 10 cm-1 vergeleken met de G-band van grafiet, wat aangeeft dat de multinationals een lage stapelvolgorde van vellen en een defecte structuur hebben.De relatieve intensiteiten van de D- en G-banden (ID/IG) worden gebruikt om de zuiverheid van kristallieten en grafietmonsters te evalueren.Volgens de spectroscopische analyse van Raman hadden alle multinationals ID/IG-waarden in het bereik van 0,98-0,99, wat wijst op structurele defecten als gevolg van Sp3-hybridisatie.Deze situatie kan de aanwezigheid van minder intense 2θ-pieken in de XPA-spectra verklaren: 26,20 ° voor MNK15 en 26,28 ° voor MNK20, zoals weergegeven in figuur 4, die is toegewezen aan de grafietpiek in het JCPDS-bestand.De ID/IG MNC-verhoudingen die in dit werk zijn verkregen, liggen in het bereik van andere magnetische nanokoolstoffen, bijvoorbeeld 0,85–1,03 voor de hydrothermische methode en 0,78–0,9665,66 voor de pyrolytische methode.Daarom geeft deze verhouding aan dat de onderhavige synthesemethode op grote schaal kan worden gebruikt.
De magnetische eigenschappen van de multinationals werden geanalyseerd met behulp van een trillende magnetometer.De resulterende hysteresis wordt getoond in figuur 5.In de regel verwerven multinationals hun magnetisme tijdens de synthese uit ferroceen.Deze extra magnetische eigenschappen kunnen in de toekomst de adsorptiecapaciteit van nanokoolstoffen vergroten.Zoals weergegeven in Figuur 5 kunnen de monsters worden geïdentificeerd als superparamagnetische materialen.Volgens Wahajuddin & Arora67 is de superparamagnetische toestand dat het monster wordt gemagnetiseerd tot verzadigingsmagnetisatie (MS) wanneer een extern magnetisch veld wordt aangelegd.Later verschijnen er niet langer resterende magnetische interacties in de monsters67.Het is opmerkelijk dat de verzadigingsmagnetisatie toeneemt met de synthesetijd.Interessant genoeg heeft MNC15 de hoogste magnetische verzadiging omdat sterke magnetische vorming (magnetisatie) kan worden veroorzaakt door een optimale synthesetijd in de aanwezigheid van een externe magneet.Dit kan te wijten zijn aan de aanwezigheid van Fe3O4, dat betere magnetische eigenschappen heeft vergeleken met andere ijzeroxiden zoals ɣ-Fe2O.De volgorde van het adsorptiemoment van verzadiging per massa-eenheid van MNC's is MNC15>MNC10>MNC20.De verkregen magnetische parameters worden gegeven in de tabel.2.
De minimale waarde van de magnetische verzadiging bij gebruik van conventionele magneten in magnetische scheiding is ongeveer 16,3 emu g-1.Het vermogen van multinationals om verontreinigende stoffen zoals kleurstoffen in het aquatische milieu te verwijderen en het gemak van verwijdering van multinationals zijn aanvullende factoren geworden voor de verkregen nanokoolstoffen.Studies hebben aangetoond dat de magnetische verzadiging van de LSM als hoog wordt beschouwd.Alle monsters bereikten dus magnetische verzadigingswaarden die ruim voldoende waren voor de magnetische scheidingsprocedure.
Onlangs hebben metalen strips of draden de aandacht getrokken als katalysatoren of diëlektrica bij microgolffusieprocessen.Microgolfreacties van metalen veroorzaken hoge temperaturen of reacties in de reactor.Deze studie beweert dat de punt en de geconditioneerde (opgerolde) roestvrijstalen draad microgolfontlading en metaalverwarming vergemakkelijken.Roestvrij staal heeft een uitgesproken ruwheid aan de punt, wat leidt tot hoge waarden van de oppervlakteladingsdichtheid en het externe elektrische veld.Wanneer de lading voldoende kinetische energie heeft gekregen, zullen de geladen deeltjes uit het roestvrij staal springen, waardoor de omgeving gaat ioniseren en een ontlading of vonk ontstaat 68 .Metaalontlading levert een significante bijdrage aan kraakreacties in oplossingen die gepaard gaan met hete plekken bij hoge temperaturen.Volgens de temperatuurkaart in aanvullende figuur 2b stijgt de temperatuur snel, wat wijst op de aanwezigheid van hotspots bij hoge temperaturen naast het sterke ontladingsfenomeen.
In dit geval wordt een thermisch effect waargenomen, omdat zwak gebonden elektronen kunnen bewegen en zich kunnen concentreren op het oppervlak en op de punt69.Wanneer roestvrij staal wordt opgewonden, helpt het grote oppervlak van het metaal in oplossing wervelstromen op het oppervlak van het materiaal te veroorzaken en het verwarmingseffect in stand te houden.Deze toestand helpt effectief bij het splitsen van de lange koolstofketens van CPO en ferroceen en ferroceen.Zoals getoond in aanvullende figuur 2b geeft een constante temperatuursnelheid aan dat een uniform verwarmingseffect in de oplossing wordt waargenomen.
Een voorgesteld mechanisme voor de vorming van MNC's wordt getoond in aanvullende figuur 7. De lange koolstofketens van CPO en ferroceen beginnen te barsten bij hoge temperatuur.De olie valt uiteen en vormt gespleten koolwaterstoffen die koolstofvoorlopers worden die bekend staan als bolletjes in de FESEM MNC1070-afbeelding.Vanwege de energie van de omgeving en druk 71 onder atmosferische omstandigheden.Tegelijkertijd barst ferroceen ook, waardoor een katalysator wordt gevormd uit koolstofatomen die op Fe zijn afgezet.Er vindt dan snelle kiemvorming plaats en de koolstofkern oxideert om een amorfe en grafietachtige koolstoflaag bovenop de kern te vormen.Naarmate de tijd toeneemt, wordt de grootte van de bol nauwkeuriger en uniformer.Tegelijkertijd leiden de bestaande Van der Waals-krachten ook tot de agglomeratie van sferen52.Tijdens de reductie van Fe-ionen tot Fe3O4 en ɣ-Fe2O3 (volgens röntgenfaseanalyse) worden op het oppervlak van nanokoolstoffen verschillende soorten ijzeroxiden gevormd, wat leidt tot de vorming van magnetische nanokoolstoffen.EDS-kartering toonde aan dat de Fe-atomen sterk verdeeld waren over het MNC-oppervlak, zoals weergegeven in aanvullende figuren 5a-c.
Het verschil is dat bij een synthesetijd van 20 minuten koolstofaggregatie plaatsvindt.Het vormt grotere poriën op het oppervlak van multinationals, wat suggereert dat multinationals kunnen worden beschouwd als actieve kool, zoals weergegeven in de FESEM-afbeeldingen in figuur 1e – g.Dit verschil in poriegrootte kan verband houden met de bijdrage van ijzeroxide uit ferroceen.Tegelijkertijd zijn er door de bereikte hoge temperatuur vervormde schubben.Magnetische nanokoolstoffen vertonen verschillende morfologieën op verschillende synthesetijden.Het is waarschijnlijker dat nanokoolstoffen bolvormige vormen vormen met kortere synthesetijden.Tegelijkertijd zijn poriën en schilfers haalbaar, hoewel het verschil in synthesetijd slechts binnen 5 minuten bedraagt.
Magnetische nanokoolstoffen kunnen verontreinigende stoffen uit het watermilieu verwijderen.Hun vermogen om na gebruik gemakkelijk te worden verwijderd, is een extra factor bij het gebruik van de in dit werk verkregen nanokoolstoffen als adsorbentia.Bij het bestuderen van de adsorptie-eigenschappen van magnetische nanokoolstoffen onderzochten we het vermogen van multinationals om methyleenblauw (MB)-oplossingen bij 30°C te ontkleuren zonder enige pH-aanpassing.Verschillende onderzoeken hebben geconcludeerd dat de prestaties van koolstofabsorptiemiddelen in het temperatuurbereik van 25–40 °C geen belangrijke rol spelen bij het bepalen van de MC-verwijdering.Hoewel extreme pH-waarden een belangrijke rol spelen, kunnen zich ladingen vormen op de functionele groepen aan het oppervlak, wat leidt tot verstoring van de adsorbaat-adsorbens-interactie en de adsorptie beïnvloedt.Daarom zijn in dit onderzoek voor de bovengenoemde omstandigheden gekozen, rekening houdend met deze situaties en de behoefte aan typische afvalwaterzuivering.
In dit werk werd een batch-adsorptie-experiment uitgevoerd door 20 mg MNC's toe te voegen aan 20 ml van een waterige oplossing van methyleenblauw met verschillende standaard beginconcentraties (5-20 ppm) bij een vaste contacttijd60.Aanvullende figuur 8 toont de status van verschillende concentraties (5-20 ppm) methyleenblauwoplossingen voor en na behandeling met MNC10, MNC15 en MNC20.Bij gebruik van verschillende MNC's nam het kleurniveau van MB-oplossingen af.Interessant genoeg werd gevonden dat MNC20 MB-oplossingen gemakkelijk verkleurde bij een concentratie van 5 ppm.Ondertussen verlaagde de MNC20 ook het kleurniveau van de MB-oplossing in vergelijking met andere MNC's.Het UV-zichtbare spectrum van MNC10-20 wordt weergegeven in aanvullende figuur 9. Ondertussen worden de verwijderingssnelheid en adsorptie-informatie weergegeven in respectievelijk figuur 9.6 en tabel 3.
Sterke methyleenblauwpieken zijn te vinden bij 664 nm en 600 nm.In de regel neemt de intensiteit van de piek geleidelijk af met afnemende initiële concentratie van de MG-oplossing.In de aanvullende afbeelding toont figuur 9a de UV-zichtbare spectra van MB-oplossingen van verschillende concentraties na behandeling met MNC10, die de intensiteit van de pieken slechts in geringe mate veranderden.Aan de andere kant namen de absorptiepieken van MB-oplossingen aanzienlijk af na behandeling met MNC15 en MNC20, zoals weergegeven in respectievelijk aanvullende figuren 9b en c.Deze veranderingen zijn duidelijk zichtbaar naarmate de concentratie van de MG-oplossing afneemt.De spectrale veranderingen die door alle drie de magnetische koolstofatomen werden bereikt, waren echter voldoende om de methyleenblauwe kleurstof te verwijderen.
Gebaseerd op Tabel 3 worden de resultaten voor de hoeveelheid geadsorbeerd MC en het percentage geadsorbeerd MC getoond in Figuur 3. 6. De adsorptie van MG nam toe met het gebruik van hogere initiële concentraties voor alle multinationals.Ondertussen vertoonde het adsorptiepercentage of de MB-verwijderingssnelheid (MBR) een tegenovergestelde trend wanneer de initiële concentratie toenam.Bij lagere initiële MC-concentraties bleven onbezette actieve plaatsen op het adsorbensoppervlak achter.Naarmate de kleurstofconcentratie toeneemt, zal het aantal onbezette actieve plaatsen dat beschikbaar is voor de adsorptie van kleurstofmoleculen afnemen.Anderen hebben geconcludeerd dat onder deze omstandigheden verzadiging van de actieve plaatsen van biosorptie zal worden bereikt72.
Helaas voor MNC10 nam de MBR toe en af na 10 ppm MB-oplossing.Tegelijkertijd wordt slechts een zeer klein deel van MG geadsorbeerd.Dit geeft aan dat 10 ppm de optimale concentratie is voor MNC10-adsorptie.Voor alle MNC’s die in dit werk zijn bestudeerd, was de volgorde van de adsorptiecapaciteiten als volgt: MNC20 > MNC15 > MNC10, de gemiddelde waarden waren 10,36 mg/g, 6,85 mg/g en 0,71 mg/g, de gemiddelde verwijdering van MG-snelheden bedroeg 87, 79%, 62,26% en 5,75%.MNC20 demonstreerde dus de beste adsorptiekarakteristieken onder de gesynthetiseerde magnetische nanokoolstoffen, rekening houdend met het adsorptievermogen en het UV-zichtbare spectrum.Hoewel de adsorptiecapaciteit lager is in vergelijking met andere magnetische nanokoolstoffen zoals MWCNT magnetisch composiet (11,86 mg/g) en halloysiet nanobuis-magnetische Fe3O4 nanodeeltjes (18,44 mg/g), vereist dit onderzoek niet het extra gebruik van een stimulerend middel.Chemicaliën werken als katalysatoren.het bieden van schone en haalbare synthetische methoden73,74.
Zoals blijkt uit de SBET-waarden van de multinationals, biedt een hoog specifiek oppervlak actievere locaties voor de adsorptie van de MB-oplossing.Dit wordt een van de fundamentele kenmerken van synthetische nanokoolstoffen.Tegelijkertijd is de synthesetijd, vanwege de kleine omvang van multinationals, kort en acceptabel, wat overeenkomt met de belangrijkste eigenschappen van veelbelovende adsorbentia75.Vergeleken met conventionele natuurlijke adsorbentia zijn de gesynthetiseerde MNC's magnetisch verzadigd en kunnen ze gemakkelijk uit de oplossing worden verwijderd onder invloed van een extern magnetisch veld76.Aldus wordt de tijd die nodig is voor het gehele behandelingsproces verminderd.
Adsorptie-isothermen zijn essentieel om het adsorptieproces te begrijpen en vervolgens aan te tonen hoe het adsorbaat zich verdeelt tussen de vloeibare en vaste fasen wanneer het evenwicht wordt bereikt.De Langmuir- en Freundlich-vergelijkingen worden gebruikt als standaard isothermvergelijkingen, die het adsorptiemechanisme verklaren, zoals weergegeven in Figuur 7. Het Langmuir-model laat goed de vorming zien van een enkele adsorbaatlaag op het buitenoppervlak van het adsorbens.Isothermen kunnen het beste worden omschreven als homogene adsorptieoppervlakken.Tegelijkertijd geeft de Freundlich-isotherm het beste de deelname weer van verschillende adsorberende gebieden en de adsorptie-energie bij het persen van het adsorbaat naar een inhomogeen oppervlak.
Modelisotherm voor Langmuir-isotherm (a – c) en Freundlich-isotherm (d – f) voor MNC10, MNC15 en MNC20.
Adsorptie-isothermen bij lage concentraties opgeloste stoffen zijn meestal lineair77.De lineaire weergave van het Langmuir-isothermmodel kan in een vergelijking worden uitgedrukt.1 Bepaal adsorptieparameters.
KL (l/mg) is een Langmuir-constante die de bindingsaffiniteit van MB voor MNC vertegenwoordigt.Ondertussen is qmax de maximale adsorptiecapaciteit (mg/g), qe is de geadsorbeerde concentratie van MC (mg/g) en Ce is de evenwichtsconcentratie van de MC-oplossing.De lineaire uitdrukking van het Freundlich-isothermmodel kan als volgt worden beschreven:
Posttijd: 16 februari 2023